Inverse Raman Scattering by Polaritons in LiNbO3 Single Crystals

Experimental studies of IRS by polaritons in LiNbO3 are reported for the first time. In compliance with the classification of IRS‐scattering geometries by polaritons in uniaxial crystals [3] for different polarisation directions of laser and anti‐Stokes continuum two A1‐type polaritons and also E‐type‐polaritons of the upper and the lower ordinary dispersion branches, respectively, could coherently be generated. Introducing a new polariton specific excitation state instead of the mechanic vibration the shortened IRS equations without small signal approximation are solved in the stationary case and for “responseless” polariton fields. The increase of the laser field and the decrease of the anti‐Stokes field show for αpx ≫ 1 the same behaviour as Stokes growth and laser depletion, respectively, in the case of SRS by dipole inactive levels. Model calculations show the necessity of the used intra cavity arrangement for photographic registration of IRS‐polariton spectra. Inverse Ramanstreuung an Polaritonen im Kristall LiNbO3 Das Polaritonenspektrum eines LiNbO3‐Kristalls wurde erstmalig in inverser Ramanstreuung (IRS) untersucht. Entsprechend der in [3] angegebenen Klassifikation der Streuvarianten für IRS an Polaritonen in optisch einachsigen Kristallen konnten bei unterschiedlichen Polarisationsverhältnissen der wechselwirkenden Felder neben zwei A1‐Typ‐Polaritonen das zur 582 cm−1 E‐Typ‐Schwingung gehörende Polariton bei zwei verschiedenen Frequenzen sowie ein E‐Polariton am oberen Ast kohärent angeregt werden. Unter Einführung eines der Polaritonenproblematik angepaßten Anregungszustandes an Stelle der mechanischen Schwingung wurden die verkürzten Differentialgleichungen der IRS an Polaritonen für den stationären Fall und bei Annahme eines responsefreien Polaritonenfeldes mit Berücksichtigung der Änderung des Laserfeldes gelöst. Der Aufbau des Laserfeldes und der Abbau des Antistokesfeldes verläuft für αpx ≫ 1 analog zum Stokesaufbau und Laserabbau bei SRS an dipolinaktiven Niveaus [4]. Die Modellrechnungen begründen die Notwendigkeit der verwendeten Intracavity‐Anordnung zur fotografischen Registrierung von Polaritonenspektren.