电感耦合等离子体质谱法快速准确表征浓缩铀材料

O657.63; 本研究联合三重四极杆电感耦合等离子体质谱(ICP-QQQ-MS)和多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS),快速准确地测量浓缩铀材料中铀同位素丰度比值、230Th/234U和231Pa/235U原子物质的量比值,并诊断铀年龄.结果表明,Neptune XT型MC-ICP-MS和Agilent 8800型ICP-QQQ-MS对233U丰度的有效检测限分别为3×10-9和6 × 10-10,适用于233U丰度高于6 × 10-8和样品量充足的样品,对10-7量级233 U/235 U同位素丰度比的测量精密度达到1.0％(2a)和4.8％(2a).采用GBW04240作为外标校正质量分馏效应,建立了基于ICP-QQQ-MS的10-5量级原子物质的量比值的230Th/234U和10-8量级原子物质的量比值的231 Pa/235U的同时测量方法,对230Th-234U和231Pa-235U模式年龄的检测限分别达到 0.2 a 和 0.5 a,定年不确定度为 0.65 a(2σ)和 0.67 a(2σ).结合 MC-ICP-MS 测量的 234 U/235 U、235 U/238 U和236U/235U等同位素丰度比值,判断某批次浓缩铀样品可能用于实验堆,最后一次分离纯化时间在2009年左右,且均已经历反应堆辐照.该技术将铀年龄诊断由经典系统分离定量方法的1个月左右缩短至1周以内,分析速度快、结果准确,可为核取证、核标准物质研制定值和核保障监督等提供技术支持.