高分散还原态Pt基催化剂的制备及其NO氧化的催化性能

O643; Pt0被认为是NO氧化的活性物种,而催化剂的制备方法对活性物种的含量起着决定性作用.本文采用非惰性气氛保护的改性醇还原-浸渍法(MARI)合成了高分散高Pt0含量的1％(w,质量分数)Pt/SiO2-Al2O3催化剂(MA-Pt/SA).X射线粉末衍射(XRD)、CO-漫反射傅里叶变换红外吸收光谱(CO-DRIFTS)和透射电镜(TEM)表征证实在550℃焙烧3 h后催化剂的Pt颗粒仅有3.8 nm.同时,X射线光电子能谱(XPS)和H2-程序升温还原(H2-TPR)结果表明催化剂具有高Pt0含量(60.3％).模拟柴油车尾气气氛进行活性测试,并与传统浸渍法制备的1％(w)Pt/SiO2-Al2O3催化剂(C-Pt/SA)对比,结果显示MA-Pt/SA具有优异的催化氧化性能,其NO最大转化率高达74％,比C-Pt/SA的NO转化率高了23％.经670℃高温老化15 h后,老化的MA-Pt/SA的NO转化率仍然高达69％.此外NO+O2共吸附原位漫反射傅里叶变换红外吸收光谱(in situ DRIFTS of NO+O2 co-adsorption)表明高的Pt分散度和高Pt0含量能够促进中间物种桥式硝酸盐的生成及分解,进而导致了优异的NO氧化活性.最后,利用同样方法将Pt的负载量降低至0.5％(w)制备催化剂,NO转化率仍达64％.这种制备方法能够获得低贵金属高性能的Pt基催化剂.