苯部分加氢制环己烯新型Ru-B/MOF催化剂

制备了多种金属-有机骨架（MOF）材料，采用浸渍-化学还原法制备了非晶态Ru．B／MOF催化剂，考察了它们在苯部分加氢反应中的催化性能．催化性能评价结果表明，这些催化剂的初始反应速率（r0）顺序为Ru．B／MIL-53（AI）〉Ru-B／MIL-53（AI）-NH2〉RU—B／UIO．66（Zr）〉Ru—B／UIO．66（Zr）-NH2〉Ru-B／MIL-53（Cr）〉Ru．B／MIL-101（Cr）〉〉Ru—B／MIL-100（Fe），环己烯初始选择性（＆）顺序为Ru．B／MIL-53（AI）≈Ru．B／MIL-53（Cr）〉Ru．B／UIO-66（Zr）-NH2〉Ru—B／MIL-101（Cr）〉Ru-B／MIL-53（AI）-NH：〉Ru-B／UIO．66（Zr）≈Ru．B／MIL．100（Fe）．催化性能最好的Ru-B／MIL-53（AI）催化剂上的r0和So分别为23mmol·min^-1·g^-1和72％．采用多种手段，对催化性能差异最为显著的Ru—B／MIL-53（AI）和Ru-B／MIL-100（Fe）催化剂的物理化学性质进行了表征．发现MIL-53（Ai）载体能够更好地分散Ru-B纳米粒子，粒子的平均尺寸为3．2nm，而MIL-100（Fe）载体上Ru．B纳米粒子团聚严重，粒径达46．6nm．更小的粒径不仅能够提供更多的活性位，而且也有利于环己烯选择性的提高．对Ru—B／MIL．53（AI）催化剂的反应条件进行了优化，在180。C和5MPa的H：压力下，环己烯得率可达24％，展示了MOF材料用作苯部分加氢催化剂载体的良好前景．