用密度泛函和XANES计算研究Zn2＋在水锰矿表面的吸附和沉淀

用密度泛函和XANES计算研究Zn2＋在水锰矿表面的吸附和沉淀

用密度泛函理论（density functiontheory,DFT）和X射线近边结构（X-ray absorption nearedge structure,XANES）模拟计算了不同酸度（pH=7.0,7.5和8.0）下Zn（Ⅱ）在水锰矿表面的吸附.优化的几何结构表明,只有双边吸附方式的水解簇既能解释H＋释放机制,又能与扩展X射线吸收精细结构（extended X-ray absorption fine structure,EXAFS）实验键长值相吻合.吸附能计算表明,各种吸附方式的稳定性双边（DE）＞双角（DC）＞B型单边（SE-B）＞A型单边（SE-A）;水解能计算表明各种吸附态Zn2...

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Veröffentlicht in:Wuli huaxue xuebao 2005, Vol.21 (12), p.1378-1383
1. Verfasser: 朱孟强 潘纲 刘涛 李贤良 杨玉环 李薇 李晋 胡天斗 吴自玉 谢亚宁
Format: Artikel
Sprache:chi
Schlagworte:
XANES
Zn（Ⅱ）
γ-MnOOH
密度泛函理论
沉淀
表面吸附
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Beschreibung
Zusammenfassung:用密度泛函理论（density functiontheory,DFT）和X射线近边结构（X-ray absorption nearedge structure,XANES）模拟计算了不同酸度（pH=7.0,7.5和8.0）下Zn（Ⅱ）在水锰矿表面的吸附.优化的几何结构表明,只有双边吸附方式的水解簇既能解释H＋释放机制,又能与扩展X射线吸收精细结构（extended X-ray absorption fine structure,EXAFS）实验键长值相吻合.吸附能计算表明,各种吸附方式的稳定性双边（DE）＞双角（DC）＞B型单边（SE-B）＞A型单边（SE-A）;水解能计算表明各种吸附态Zn2＋均比溶液中水合锌离子易水解.各种吸附簇模型的XANES计算谱未能与实验谱吻合,即,表面发生的并不是简单的吸附.pH=7.5和pH=8.0吸附样品的XANES实验谱与Zn5（OH）6（CO3）2的实验谱非常接近,因此认为pH=7.5和pH=8.0下Zn（Ⅱ）在水锰矿表面发生沉淀,Zn（Ⅱ）是Zn-O八面体和Zn-O四面体的混合,它们按类似Zn5（OH）6（CO3）2结构中的八面体和四面体排列方式排列.pH=7.0时,Zn（Ⅱ）在水锰矿表面发生的主要是边连接方式的吸附.
ISSN:1000-6818