调控CuO表面性质选择性电催化还原CO2制HCOOH

TQ151; 电催化二氧化碳还原反应可将温室气体二氧化碳转化为化工原料或者有机燃料,为克服全球变暖和电能向化学能转化提供了一条可行途径.该技术的主要挑战是产物分布广,导致单一产物选择性低,而调控催化剂的表面性质是解决这一难题的可行策略.本研究通过对氧化亚铜、硫化亚铜进行氧化制备表面性质不同的氧化铜,其中,氧化硫化亚铜制得的CuO-FS催化剂提高了电还原二氧化碳的活性和还原产物甲酸的选择性.该催化剂表现出较高的总电流密度,而且在一个较大的测试电压范围(–0.8～ –1.1 V)内,甲酸的法拉第效率可以保持在70％以上,在–0.9 V时达到最大值78.4％.反应机理探究表明,CuO-FS优异的电还原二氧化碳性能归因于其较大的电化学活性表面积提供了大量表面活性位点,产生较高的总电流密度;而且电催化过程中催化剂表面产生较少的零价Cu,减少了乙烯的生成,使产物更集中于甲酸.