异质富勒烯C59Si与C69Si的理论研究

O6; 利用MNDO,AM1和PM3半经验量子化学计算方法对硅杂富勒烯C59Si和C69Si进行了系统的理论研究.计算了稳定构型、生成热、前沿轨道能级差、电离势、电子亲和势、绝对电负性和整体硬度.结果表明,硅杂富勒烯的稳定性虽然低于全碳富勒烯,但也具有相当的稳定性.C59Si的稳定性比已经合成的C58x2(X=B,N)高,C6gSi与C70的稳定性差异也很小,因此在适宜条件下文中所讨论的硅杂富勒烯是应该能够合成的.在C69Si各异构体中,取代位置在赤道的异构体具有最低的能量和最大的前沿轨道能级差,也是最稳定的异构体.与全碳富勒烯C60和C70相比,C59Si和C69Si具有较小的电离势和电子亲和势,表明硅杂富勒烯容易被氧化,而被还原的难度要大些,但是仍容易发生还原反应而生成负离子.因此硅原子的掺杂能够使富勒烯的氧化还原性能得以改善.C59Si和C69Si更容易与亲电试剂反应,而发生亲核反应的活性要相对小一些.硅杂富勒烯C59Si和C69Si的绝对电负性和硬度都小于相对应的全碳富勒烯,对电子的束缚力要相对小一些.