利用高空间分辨针尖增强拉曼散射识别氮掺杂富勒烯催化的氧还原反应中间体

氮掺杂富勒烯(C59N)催化剂在氢燃料电池的氧还原反应中表现出良好的活性.然而,C59N上发生的氧还原反应路径的中间体和催化活性位点尚未被直接表征,阻碍了对C59N催化剂在氧还原反应中活性增强机制的理解.本文通过在模拟计算中考虑空间限制等离子体的不均匀分布,从理论上提出高空间分辨针尖增强拉曼散射可以有效地识别C59N上氧还原反应的不同中间体构型.通过调整聚焦的空间限制等离子体位置,氧还原反应中与O2-C59N相互作用有关联的振动模式可以被高空间分辨针尖增强拉曼散射光谱直接选择出来,并且得到增强.此外,选择出来的振动模式对应的高空间分辨针尖增强拉曼散射图像在吸附位点周围给出了拉曼热点,提供了氧还原反应在C59N上催化活性位点的原位观测细节.这些发现为今后通过高分辨率高空间分辨针尖增强拉曼散射技术在分子尺度上探索催化系统提供了良好的参考.