沉积物活化氧气和过氧化氢产生羟自由基降解三氯乙烯的比较研究

X523; 沉积物中Fe(Ⅱ)可以活化氧气(O2)产生羟自由基(?OH),从而降解有机污染物.为评估O2应用于原位化学氧化(ISCO)等修复工程的潜力,通过室内静态试验体系,定量对比了不同条件下,沉积物活化O2与过氧化氢(H2O2)产生?OH的产量、氧化剂转化效率的差异,并采用三氯乙烯(TCE)作为代表性污染物来评估两种氧化剂体系降解污染物的能力.结果表明:在pH为7的条件下,河岸带地下1 m和8 m以及化工场地下1 m和5 m沉积物悬浊液(均为50 g/L)在180 min内活化4.6 mmol/L O2(假定体系中O2完全溶解于水相的浓度,下同)时分别产生0.5、7.1、1.0、13.8μmol/L?OH,活化5 mmol/L H2O2时分别产生1.7、39.1、72.1、102.8μmol/L?OH.O2转化为?OH的效率为0.1％～3.0％,与H2O2(0.03％～2.40％)处于相近水平.在50 g/L河岸带地下8 m沉积物悬浊液中,随着O2投加量由2.3 mmol/L增至7.0 mmol/L,180 min内?OH的产量由6.7μmol/L增至7.5μmol/L,但是?OH的产率由1.5％降至0.8％;随着H2O2的投加量由0.5 mmol/L增至10.0 mmol/L,180 min内?OH的产量由12.2μmol/L增至70.4μmol/L,但?OH的产率由2.4％降至0.7％.当向上述体系中加入三聚磷酸盐(TPP)和乙二胺四乙酸钠盐(EDTA)后,?OH的产量和产率显著增加.在河岸带地下8 m沉积物-O2(4.6 mmol/L)体系中,反应180 min内TCE(初始浓度为12μmol/L)的去除率为15.5％,高于沉积物-H2O2(5.0 mmol/L)体系对TCE的去除率(7.7％),然而加入1.0 mmol/L TPP后,两种体系均可以实现TCE的完全去除.研究显示,O2不仅稳定性好、廉价易得,而且与沉积物反应速率适中,氧化剂有效利用率与H2O2处于相当水平,因此有望作为一种温和的氧化剂应用于特定需求的ISCO修复.