Untersuchung unabhängiger N‐H‐ und N‐C‐Bindungsverformungen auf ultrakurzen Zeitskalen mit resonanter inelastischer Röntgenstreuung
Die Femtosekundendynamik nach resonanten Photoanregungen mit optischen und Röntgenpulsen ermöglicht eine selektive Verformung von chemischen N‐H‐ und N‐C‐Bindungen in 2‐Thiopyridon in wässriger Lösung. Die Untersuchung der orbitalspezifischen elektronischen Struktur und ihrer Dynamik auf ultrakurzen...
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| Veröffentlicht in: | Angewandte Chemie 2017-05, Vol.129 (22), p.6184-6188 |
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| creator | Eckert, Sebastian Norell, Jesper Miedema, Piter S. Beye, Martin Fondell, Mattis Quevedo, Wilson Kennedy, Brian Hantschmann, Markus Pietzsch, Annette Van Kuiken, Benjamin E. Ross, Matthew Minitti, Michael P. Moeller, Stefan P. Schlotter, William F. Khalil, Munira Odelius, Michael Föhlisch, Alexander |
| description | Die Femtosekundendynamik nach resonanten Photoanregungen mit optischen und Röntgenpulsen ermöglicht eine selektive Verformung von chemischen N‐H‐ und N‐C‐Bindungen in 2‐Thiopyridon in wässriger Lösung. Die Untersuchung der orbitalspezifischen elektronischen Struktur und ihrer Dynamik auf ultrakurzen Zeitskalen mit resonanter inelastischer Röntgenstreuung an der N1s‐Resonanz am Synchrotron und dem Freie‐Elektronen‐Laser LCLS in Kombination mit quantenchemischen Multikonfigurationsberechnungen erbringen den direkten Nachweis dieser kontrollierten photoinduzierten Molekülverformungen und ihrer ultrakurzen Zeitskala.
Die photoinduzierte Dynamik in 2‐Thiopyridon (2‐TP) wurde mit zeitaufgelöster resonanter inelastischer Röntgenstreuung untersucht. Die spektralen Fingerabdrücke für die N‐Deprotonierung geben Einblick in die ersten Schritte eines Protonentransferprozesses im valenzangeregten Zustand. Röntgenanregung von 2‐TP verursacht eine Schwächung der C‐N‐Bindung, wodurch eine selektive Bindungsverformung durch Anpassung der Photonenenergie möglich wird. |
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Die photoinduzierte Dynamik in 2‐Thiopyridon (2‐TP) wurde mit zeitaufgelöster resonanter inelastischer Röntgenstreuung untersucht. Die spektralen Fingerabdrücke für die N‐Deprotonierung geben Einblick in die ersten Schritte eines Protonentransferprozesses im valenzangeregten Zustand. Röntgenanregung von 2‐TP verursacht eine Schwächung der C‐N‐Bindung, wodurch eine selektive Bindungsverformung durch Anpassung der Photonenenergie möglich wird.</description><identifier>ISSN: 0044-8249</identifier><identifier>EISSN: 1521-3757</identifier><identifier>DOI: 10.1002/ange.201700239</identifier><language>eng</language><publisher>Weinheim: Wiley Subscription Services, Inc</publisher><subject>Chemistry ; Photochemie ; Protonierung ; RIXS (resonante inelastische Röntgenstreuung) ; Selektiver Bindungsbruch ; Stickstoff ; Synchrotrons</subject><ispartof>Angewandte Chemie, 2017-05, Vol.129 (22), p.6184-6188</ispartof><rights>2017 Die Autoren. Veröffentlicht von Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA.</rights><rights>2017. This article is published under http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/ (the “License”). Notwithstanding the ProQuest Terms and Conditions, you may use this content in accordance with the terms of the License.</rights><lds50>peer_reviewed</lds50><oa>free_for_read</oa><woscitedreferencessubscribed>false</woscitedreferencessubscribed><cites>FETCH-LOGICAL-c1449-2c8985df324736a08e284ff84f608a8b0a99013a01921ee7bfe47105cba5bc493</cites><orcidid>0000-0002-3650-7765 ; 0000-0002-3924-2993 ; 0000-0003-1959-3216 ; 0000-0003-4126-8233 ; 0000-0002-6508-4124 ; 0000-0001-6964-7425 ; 0000-0002-0434-544X ; 0000-0002-7023-2486 ; 0000-0002-1310-0735 ; 0000000239242993 ; 0000000341268233 ; 0000000265084124 ; 0000000169647425 ; 0000000213100735 ; 0000000270232486 ; 0000000319593216 ; 0000000236507765 ; 000000020434544X</orcidid></display><links><openurl>$$Topenurl_article</openurl><openurlfulltext>$$Topenurlfull_article</openurlfulltext><thumbnail>$$Tsyndetics_thumb_exl</thumbnail><linktopdf>$$Uhttps://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002%2Fange.201700239$$EPDF$$P50$$Gwiley$$Hfree_for_read</linktopdf><linktohtml>$$Uhttps://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002%2Fange.201700239$$EHTML$$P50$$Gwiley$$Hfree_for_read</linktohtml><link.rule.ids>230,314,776,780,881,1411,27901,27902,45550,45551</link.rule.ids><backlink>$$Uhttps://www.osti.gov/biblio/1352453$$D View this record in Osti.gov$$Hfree_for_read</backlink></links><search><creatorcontrib>Eckert, Sebastian</creatorcontrib><creatorcontrib>Norell, Jesper</creatorcontrib><creatorcontrib>Miedema, Piter S.</creatorcontrib><creatorcontrib>Beye, Martin</creatorcontrib><creatorcontrib>Fondell, Mattis</creatorcontrib><creatorcontrib>Quevedo, Wilson</creatorcontrib><creatorcontrib>Kennedy, Brian</creatorcontrib><creatorcontrib>Hantschmann, Markus</creatorcontrib><creatorcontrib>Pietzsch, Annette</creatorcontrib><creatorcontrib>Van Kuiken, Benjamin E.</creatorcontrib><creatorcontrib>Ross, Matthew</creatorcontrib><creatorcontrib>Minitti, Michael P.</creatorcontrib><creatorcontrib>Moeller, Stefan P.</creatorcontrib><creatorcontrib>Schlotter, William F.</creatorcontrib><creatorcontrib>Khalil, Munira</creatorcontrib><creatorcontrib>Odelius, Michael</creatorcontrib><creatorcontrib>Föhlisch, Alexander</creatorcontrib><title>Untersuchung unabhängiger N‐H‐ und N‐C‐Bindungsverformungen auf ultrakurzen Zeitskalen mit resonanter inelastischer Röntgenstreuung</title><title>Angewandte Chemie</title><description>Die Femtosekundendynamik nach resonanten Photoanregungen mit optischen und Röntgenpulsen ermöglicht eine selektive Verformung von chemischen N‐H‐ und N‐C‐Bindungen in 2‐Thiopyridon in wässriger Lösung. Die Untersuchung der orbitalspezifischen elektronischen Struktur und ihrer Dynamik auf ultrakurzen Zeitskalen mit resonanter inelastischer Röntgenstreuung an der N1s‐Resonanz am Synchrotron und dem Freie‐Elektronen‐Laser LCLS in Kombination mit quantenchemischen Multikonfigurationsberechnungen erbringen den direkten Nachweis dieser kontrollierten photoinduzierten Molekülverformungen und ihrer ultrakurzen Zeitskala.
Die photoinduzierte Dynamik in 2‐Thiopyridon (2‐TP) wurde mit zeitaufgelöster resonanter inelastischer Röntgenstreuung untersucht. Die spektralen Fingerabdrücke für die N‐Deprotonierung geben Einblick in die ersten Schritte eines Protonentransferprozesses im valenzangeregten Zustand. 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