The activation of short alkanes

De omzetting van aardgas naar methanol als oplossing voor het aardolietekort Omwille van de uitputting van de mondiale aardolievoorraden, wordt er gezocht naar nieuwe alternatieve koolwaterstofbronnen. Aardgas, dat hoofdzakelijk uit korte alkanen zoals methaan bestaat, is omwille van de abundante reserves een van de meest geschikte koolwaterstofbronnen. Om aardgas te gebruiken als een nieuwe en efficiënte koolwaterstofbron, moet het omgezet worden in meer waardevolle intermediaire producten die gemakkelijk transporteerbaar zijn zoals methanol, formaldehyde, ethanol, azijnzuur en andere geoxygeneerde vloeistoffen. De gasfase partiële oxidatie van aardgas is een veelbelovende reactie waarbij aardgas rechtstreeks wordt omgezet in methanol, formaldehyde en enkele geoxygeneerde C2 producten. Momenteel is de opbrengst aan geoxygeneerde producten en in het bijzonder methanol te laag om deze technologie te commercialiseren omwille van de dooroxidatie tot CO en CO2. In dit werk werd dan ook geprobeerd een nieuwe katalysator en/of reactor configuratie te ontwikkelen dewelke toelaat om methaan zeer selectief om te zetten in methanol en/of formaldehyde. In een eerste deel van dit werk werd de partiële oxidatie van methaan (PMO) bestudeerd op intermediare drukken. Er werd besloten een database aan te maken met de meest belovende materialen aan de hand van hoge doorvoertesten. Brønsted zure katalysatoren vertoonden de hoogste selectiviteit naar methanol en dimethylether en werden verder ontwikkeld en geoptimaliseerd. Een nieuwe reactiecyclus werd voorgesteld om de hoge methanol selectiviteit te verklaren. Tijdens de primaire katalysator screening werd ontdekt dat de homogene partiele oxidatie van methaan op intermediaire druk wordt beïnvloed door de aard van de reactorconfiguratie en de gebruikte materialen. Verschillende reactor configuraties werden getest om de methanolopbrengst te verhogen en de invloed van deze parameters op zowel activiteit als selectiviteit werd gerationaliseerd. Daarenboven werden verschillende reactieparameters zoals druk, verblijftijd en voedingsamenstelling gescreend en geoptimaliseerd om een hogere methanolopbrengst te bekomen. Aangezien aardgas niet alleen uit methaan maar ook uit aanzienlijke hoeveelheden ethaan bestaat, werd de partiële oxidatie van methaan-ethaan mengsels in dezelfde reactiecondities uitgevoerd. Een positieve wederzijdse invloed van beide alkanen op de opbrengst aan meer waardevolle producten werd ontdekt. De methaan/etha