DRIFTS-MS-SSITKA Study of the Reverse Water-Gas Shift Reaction

An operando method for the analysis of heterogeneous catalytic reaction was developed using the reactor of a diffuse reflectance FTIR in situ cell and a steady-state isotopic kinetic transient (SSITKA) technique. This method allowed following simultaneously the isotopic exchange of the adsorbates present at the catalyst surface (by DRIFTS) and that of the reaction product (by mass spectrometry). This paper reviews an early example of our studies on the reverse water-gas-shift (WGS, ${\rm CO}_2 + {\rm H}_2 \to {\rm CO} + {\rm H}_2{\rm O}$), also re-emphasising the need to use steady-state conditions if the true operando reactivity of the adsorbates is to be determined. Une méthode operando pour l'étude des mécanismes de réaction en catalyse hétérogène a été développée par l'utilisation du réacteur de la cellule infra rouge en mode de réflexion diffuse et une méthode échange isotopique à l'état stationnaire (SSITKA). Cette méthode permet l'étude simultanée de l'échange isotopique des espèces adsorbées en surface (par DRIFTS) et celle du produit de la réaction (par spectrométrie de masse). Cet article décrit nos premiers travaux en ce domaine concernant la réaction en retour du gaz à l'eau (WGS, ${\rm CO}_2 + {\rm H}_2 \to {\rm CO} + {\rm H}_2{\rm O}$), en soulignant le besoin d'utiliser des méthodes stationnaires pour que la réactivité réelle des espèces de surface puisse être déterminée.