Oxidación parcial de metano en catalizadores de Pd soportados sobre [Ce.sub.x][Zr.sub.1-x][O.sub.2]/Si[O.sub.2]: Efecto de los ciclos continuos de reacción

Se prepararon catalizadores de Pd soportados sobre [Ce.sub.x][Zr.sub.1-x][O.sub.2]/Si[O.sub.2] (x=0; 0,3; 0,7 y 1 en términos de relación molar), los cuales se sometieron a varios ciclos continuos de la reacción de oxidación parcial de metano hasta 700 [grados]C en condiciones de alimentación estequiométricas (C[H.sub.4]/[O.sub.2]=2). Los catalizadores fueron caracterizados mediante Reducción a Temperatura Programada (RTP) antes y después de reacción. Los resultados de RTP indicaron que la adición de Zr desplazó la reducibilidad del óxido de cerio a más baja temperatura y la formación de la fase [beta]-Pd[H.sub.x] después tres ciclos de reacción, sugiriendo la presencia de aglomerados de PdO. Los catalizadores con 1% de Pd fueron los más activos, ocurriendo posiblemente una reestructuración de las partículas de PdO causado por los pasos de reducción y oxidación repetidos. Los catalizadores de Pd/[Ce.sub.x][Zr.sub.1-x][O.sub.2]/Si[O.sub.2] exhibieron actividades catalíticas más altas que los usados como referencia (Pd/Zr[O.sub.2]/ Si[O.sub.2] y Pd/Ce[O.sub.2]/Si[O.sub.2]) con carga de Pd de 0,5%. Aunque la conversión de C[H.sub.4] disminuyó durante los ciclos de reacción entre un 4 y 49% dependiendo del tipo de soporte, el catalizador 1%Pd/[Ce.sub.0,7]Z[r.sub.0,3][O.sub.2]/Si[O.sub.2] fue el más activo (~40% conversión de C[H.sub.4]) y con mayor estabilidad a 600 [grados]C (60% conversión de C[H.sub.4]), manteniendo la selectividad a gas de síntesis ([H.sub.2]/CO=1,5). Palabras clave: fase [beta]-PdH; óxido mixto CeZr; oxidación parcial de metano; Pd; RTP. Six Pd catalysts supported on Ce[O.sub.2]/Si[O.sub.2], Zr[O.sub.2]/Si[O.sub.2] and [Ce.sub.x][Zr.sub.1-x][O.sub.2]/Si[O.sub.2] (x= 0; 0,3;0,7 and 1 in terms of molar composition) were prepared and submitted to several reaction cycles of the partial oxidation of methane up to 700 [grados]C, under stoichiometric feeding conditions (C[H.sub.4]/[O.sub.2]=2). The catalysts were characterized by Temperature Programmed Reduction (TPR) before and after the reaction. TPR results indicated that Zr addition displaced the reducibility of cerium oxide at lower temperature and the formation of the [beta]-Pd[H.sub.x] phase after three reaction cycles, suggesting the presence of PdO agglomerates. 1%Pd catalysts were more active, with the possible restructuring of the PdO particles caused by the repeated reduction and oxidation steps. Pd/[Ce.sub.x][Zr.sub.1-x][O.sub.2]/Si[O.sub.2] catalysts exhibited higher catalytic acti