Comparative study of the phase stability in SrTaO2N

Recently, ferroelectric behavior was observed in compressed SrTaO2N thin films epitaxially grown on SrTiO3 substrates. Piezoresponse force microscopy measurements revealed small domains (101–102nm) that exhibited classical ferroelectricity, a behavior not previously observed in perovskite oxynitrides. The surrounding matrix region exhibited relaxor ferroelectric-like behavior. Bulk SrTaO2N samples do not show ferroelectricity, thus suggesting that the origin of it may be related with the strain induced by the substrate. Ab-initio calculations reported that the small domains and the surrounding matrix had trans-type and a cis-type anion arrangements, respectively, but do not describe the experimentally observed equilibrium phase, nor the strain dependent polarization. In this work, we present high accurate all-electron first-principles calculations on the different possible local structures that can explain the ferroelectric-like properties of the strained material. The determined local structure and oxygen/nitrogen ordering has been related with polarization and epitaxial strain. The potential energies and polarization as functions of the in-plane lattice constant are reported. Recientemente, se observó comportamiento ferroeléctrico en películas delgadas de SrTaO2N crecidas epitaxialmente sobre sustratos de SrTiO3. En mediciones de microscopía de fuerza piezoeléctrica se observaron pequeños dominios (101-102nm) que exhibieron ferroelectricidad clásica. Este comportamiento no fue observado previamente en oxinitruros de perovskita. La región de la matriz circundante a estos dominios presentaron un comportamiento del tipo relaxor. En muestras macroscópicas de SrTaO2N no fue encontrada ferroelectricidad, lo que sugiere que el origen de la misma puede estar relacionado con el esfuerzo de corte inducido por el sustrato. Cálculos ab-initio realizados previamente parecen concluir que los pequeños dominios ferroeléctricos y la matriz circundante tienen disposiciones de aniones del tipo trans y cis, respectivamente, pero en ellos no se predice la fase de equilibrio observada experimentalmente, ni la polarización neta resultante en la estructura ferroeléctrica dependiente del esfuerzo de corte. En este trabajo presentamos cálculos de primeros principios de alta precisión realizados sobre las diferentes estructuras locales posibles que pueden explicar las propiedades ferroeléctricas del material bajo esfuerzo. La estructura local determinada y el ordenamiento de oxíge