Atomic and electronic structure of self-organized defects in epitaxial films of functional perovskite-type oxides

Les capes fines epitaxials d’òxids funcionals tipus perovskita (ABO3) presenten mecanismes d’acoblament d’intercara i de relaxació del desajust governats per un joc complex de graus de llibertat químics, electrònics i estructurals. Aquests mecanismes poden acomodar defectes, tals com dislocacions de desajust i parets de macla, que presenten una gran tendència a l’auto-organització amb escales característiques de desenes de nanòmetres. L’estructura de la xarxa en el nucli d’aquests defectes és diferent de la major part del material, i per tant pot ser considerat com una nano-fase amb propietats físiques probablement diferents, portant a la formació de nano-estructures funcionals. La correlació entre l’estructura del defecte i la funcionalitat, juntament amb la capacitat d’aquests defectes per auto-organitzar-se, ofereix una oportunitat única per l’elaboració bottom-up de nano-dispositius d’òxids funcionals complexes. Aquesta Tesi es centra en la caracterització de la microestructura, l’intercara i els defectes auto-organitzats de capes epitaxials i nanoestructures funcionals de materials d’òxids mitjançant l’ús de Microscòpia Electrònica de Transmissió. Es presta especial atenció a l’estructura atòmica i electrònica de les intercares i defectes generats, tals com dislocacions, parets de macla i segregacions de fases, així com als camps de deformació i la seva relació amb les homogeneïtats químiques. En aquesta direcció, dos sistemes diferents compostos per manganites de Lantà són considerats: nanocompost de LaMnO3:MnOx crescut sobre substrats de (001)SrTiO3 i de (001)LaAlO3; i capes de La0.7Sr0.3MnO3 amb defectes auto-organitzats crescudes sobre substrats de (001)SrTiO3 i de (001)LaAlO3. Els materials estudiats en aquest treball poden ser considerats com capes nanoestructurades resultants de l’autoorganització de defectes que relaxen el desajust: nanoinclusions de MnOx (defectes de volum) en el LaMnO3; parets de macla entre dominis de macla (defectes planars) en La0.7Sr0.3MnO3/SrTiO3 i dislocacions de desajust (defectes lineals) en La0.7Sr0.3MnO3 /LaAlO3. En el nanocompost de LaMnO3:MnOx, s’analitza la formació regular de nanoinclusions d’òxid de manganès verticalment alienades dins d’una capa de LaMnO3 a través d’una caracterització microestructural. Aquestes anàlisis inclouen la determinació de la microestructura del LaMnO3 respecte el substrat conjuntament amb la identificació de la fase de l’òxid de manganès i d’una fase secundària, una capa rica en La