Carbid‐Dihydride: kohlenstoffhaltige Spezies identifiziert in der Ta 4 + ‐vermittelten Methandehydrierung

Die Produkte der Methandehydrierung von Ta 4 + Clustern in der Gasphase werden mittels Infrarot Multipler‐Photonendissoziationsspektroskopie (IRMPD) in Verbindung mit quantenchemischen Rechnungen strukturell charakterisiert. Die erhaltenen Spektren von [4Ta,C,2H] + offenbaren eine Dominanz von Schwingungsbanden einer H 2 Ta 4 C + Carbid‐Dihydridstruktur gegenüber deren eines HTa 4 CH + Carbin‐Hydrids, wie Untersuchungen verschiedener Isotopologe zweifelsfrei zeigen. Da die Dehydrierung von Methan durch Kationen M + typischerweise über eine Bildung von MCH 2 + Carbenen oder HMCH + Carbin‐Hydridstrukturen erfolgt, legt die Beobachtung einer H 2 MC + Carbid‐Dihydridstruktur nahe, dass es notwendig ist, dieser oft vernachlässigten Klasse kohlenstoffhaltiger Intermediate in Reaktionen von Metallen mit Kohlenwasserstoffen Beachtung zu schenken.