Ab Initio Stopping Power Simulations for Ions with Electrons in Matter

La consommation de combustibles fossiles est un facteur principal des émissions de gaz à effet de serre. Face à une crise climatique planétaire, des solutions énergétiques alternatives s'imposent. L'énergie nucléaire présente l'avantage de la production de masse, mais expose les matériaux de structure à un environnement extrême dont les dommages doivent être étudiés. Les expériences traditionnelles utilisant des faisceaux de neutrons sont souvent coûteuses avec des échantillons difficiles à manipuler. Une meilleure alternative est l’irradiation aux ions. Une quantité importante mesurée lors de l’irradiation aux ions est le pouvoir d’arrêt, dont la référence la plus standard est le SRIM. Cette méthode empirique de calculs est ajustée sur une base de données expérimentales très complète. Mais pour les irradiations peu documentées, la fiabilité du SRIM n'est pas garantie et les calculs ab initio peuvent servir de références supplémentaires. Implémentée au sein du code MOLGW, notre méthode de simulation s'appuie sur la théorie de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps (TDDFT). L'utilisation de fonctions de base localisées du type gaussienne permet de décrire tous les électrons. L'objectif de cette thèse est d'introduire des fonctions de bases localisées suivant le projectile pour prendre en compte de ses électrons. Puisque la base du projectile se déplace, les équations de Schrödinger dépendantes du temps doivent être modifiées. On constate notamment l’apparition d’un opérateur D indispensable à la conservation d’orthonormalité de fonction d’onde. Cet opérateur contribue à une quantité d'énergie dont la précision numérique dépend fortement de la qualité de base. Le propagateur de Crank-Nicolson est choisi à la place du propagateur de Magnus du second ordre, en raison du fait que ce premier nécessite moins d'approximations dans une base nonorthogonale. Une stratégie de prédiction-correction est appliquée à la propagation. La mise à jour de matrices de grande taille demande beaucoup d'efforts de calcul pendant la propagation. Afin de réduire le coût, seuls les termes croisés entre la cible et le projectile sont sélectionnés pour le recalcul. L'implémentation a été validée par des tests de collisions atomiques avant d'être appliquée aux cibles solides. Notre approche traite les systèmes finis et les structures cristallines sont décrits par les agrégats. Deux groupes de paramètres de modélisation sont vérifiés par rapport à la convergence : la géométri