Aspects clés de la synthèse et de la caractérisation de Zeolite-templated carbons

Les Zeolite-templated carbons (ZTC) sont des matériaux carbonés hautement microporeux et structurés obtenus par réplique de zéolithe. C’est dans l’objectif de comprendre les étapes clés de leur synthèse, et ainsi progresser dans la compréhension de leur mécanisme de formation que l’impact de la composition et des propriétés texturales, structurales et morphologiques de la zéolithe parente a été étudié. Il en résulte l’influence de la morphologie de la zéolithe parente sur la formation de défauts structuraux dans le ZTC. L’augmentation de la taille des cristallites implique l’augmentation du chemin diffusionnel du précurseur carboné à l’intérieur de la porosité et ainsi des problèmes de transfert de masse. En faisant varier l’acidité de la zéolithe et la température de synthèse, il a été mis en évidence l’impact de ces deux paramètres dans le mécanisme de formation des ZTC : une très faible gamme de valeurs permet l’obtention d’un ZTC structuré de qualité possédant un grand volume microporeux et une conductivité électrique proche de celle du graphite. Hors de cette gamme, des matériaux carbonés composites (ZTC / espèces carbonées non désirées) sont obtenus. Une étude cinétique ex situ et in situ a permis de dévoiler les étapes clés de la formation des ZTC :(i) la nucléation d’hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP), (ii) la croissance de ces HAP, (iii) la condensation du squelette carboné.Une nouvelle approche pour la formation de ZTC à partir d’un précurseur carboné solide est également décrite. Zeolite-templated carbons (ZTC) are highly microporous and structured carbon materials achieved using zeolites as sacrificial templates. In order to understand the key steps of their synthesis, and thus make progress in the understanding of their formation mechanism, the impact of the composition as well as the textural, structural and morphological properties of the parent zeolite has been studied.The parent zeolite’s morphology influences the formation of structural defects within the ZTC framework: the bigger the crystal size, the higher the diffusional path length within the microporous system, involving mass transfer issues. By varying the zeolite acidity and the synthesis temperature, the impact of these two parameters was evidenced: only a small range of values allows the formation of a high-quality and structured ZTC with elevated microporous volume and electrical conductivity similar to graphite. Out of this range, carbon composites (ZTC / unstructur