Synthèse et caractérisation de composites à base de matériaux alcali-activés incorporant des huiles minérales pour la gestion des huiles tritiées

Ce travail a pour but le conditionnement des huiles tritiées et s’inscrit dans la problématique des déchets nucléaires sans filière de gestion. La stratégie consiste à directement conditionner des huiles minérales modèles dans des matrices alcali-activés (MAA), également fonctionnalisées avec un piégeur à hydrogène/tritium γ-MnO2/Ag2O. Géopolymères (GEO) et laitiers de hauts fourneaux (LHF) sont considérés comme MAA. En présence de tensioactifs, l’huile est émulsionnée avec succès (gouttelettes fines et homogènes) dans les deux types de MAA. Deux modes d’actions des tensioactifs sont observés agissant par: 1) réduction de la tension interfaciale ou 2) promotion d’interactions huile-particules. Le mécanisme 1 doit être favorisé si l’ouvrabilité des coulis est requise alors que le mécanisme 2 doit être ciblé afin de permettre un meilleur confinement de l’huile grâce aux interactions huile-particules. Après durcissement, des composites MAA-Huile sont obtenus. Il n’y a pas d’influence de l’huile et des tensioactifs sur la prise et le développement des propriétés mécaniques des MAA. Les principaux produits de réaction (C-A-S-H pour LHF et N-A-S-H pour GEO) ne sont pas impactés. Néanmoins, l’addition de tensioactifs entraîne une porosité plus importante à cause de la stabilisation de bulles d’air. Les composites MAA-Huile contenant 20%vol. d’huile ont tous des résistances en compression supérieures à 20 MPa, ce qui est plus que les 8 MPa requis par l’ANDRA. Globalement, en accord avec les observations aux états frais et durci, les GEO possèdent de meilleures performances pour l’immobilisation d’huile que les LHF. L’efficacité du piégeur γ-MnO2/Ag2O a été caractérisée dans les MAA par production d’hydrogène in-situ par irradiations gamma et corrosion du magnésium. Les deux types d’expérience s’accordent sur la meilleure performance de piégeage dans le GEO que dans le LHF. Cela s’explique par la présence d’espèces soufrés réductrices dans le LHF qui réagissent avec les oxydants constituant le piégeur. Finalement, des mesures de mouillabilité ont démontré que les huiles industrielles ont une excellente affinité pour le GEO, démontrant qu’une exposition longue durée à de l’infiltration d’eau ne délogera pas l’huile des composites MAA-Huile. Dans le contexte du traitement des déchets nucléaires, les GEO fonctionnalisés avec un piégeur γ-MnO2/Ag2O semblent être une option intéressante pour le stockage des huiles tritiées. Néanmoins, des études complémentaires doivent