Dépôt de couches minces de TiO2 – SiO2 par association plasma et sol-gel : impact du procédé de dépôt et de la composition sur les propriétés, application à l'optique intégrée

Ce travail décrit une approche hybride couplant le procédé de dépôt chimique en phase vapeur assistée par plasma (PECVD) avec l’injection d’une solution colloïdale fabriquée au laboratoire pour la synthèse de films inorganiques nanocomposites (NC) incluant des nanoparticules de TiO2 (NPs) dans une matrice SiO2. Deux études préliminaires ont été réalisées en utilisant les deux méthodes classiques de dépôt : enduction centrifuge et PECVD. La première nous a permis de mieux comprendre les interactions des NPs de TiO2 avec un plasma O2 à basse pression (3m Torr) et la seconde d’élucider la nature de l'interface entre les NPs cristallines et la silice amorphe préparée par PECVD. Pour l'approche hybride en une étape, tout d'abord, l'optimisation de la procédure d'injection des NPs de TiO2 dans un plasma O2 basse pression a été mise en oeuvre. Il a été démontré par calcul et prouvé expérimentalement que les principaux paramètres prolongeant la durée de vie des gouttelettes de solution colloïdale (ce qui peut induire des hétérogénéités du film et une pollution dans le réacteur) sont la volatilité du solvant, la géométrie du système, les espèces de plasma et la température entourant les gouttelettes. Ensuite, les nanocomposites ont été préparés en injectant simultanément des NPs de TiO2 dans le plasma O2- hexaméthyldisiloxane (HMDSO) comme précurseur d'une matrice de silice inorganique. Dans l'ensemble, la structure anatase et la taille des NPs de TiO2 sont conservées dans le film NC. En faisant varier les paramètres d'injection, il a été montré que, dans la matrice SiO2, qui est de bonne qualité optique, la teneur en NPs peut être réglée de 1 à 50% conduisant à des propriétés optiques ajustables. With the present work we propose a hybrid approach coupling the Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition (PECVD) process with injection of lab-made colloidal solution for the synthesis of inorganic TiO2-SiO2 nanocomposite (NC) films. Two preliminary studies were carried out using the conventional deposition methods: spin coating and PECVD. The first one allowed us to gain insights on the low O2 plasma – NPs interactions and the second one on the nature of the interface between the crystalline NPs and the amorphous PECVD SiO2. For the one-step hybrid approach, first, the optimization of the injection procedure of TiO2 NPs in an O2 lowpressure plasma was implemented. It was shown computationally and proven experimentally that the main parameters prolonging the lifetime of