Réexamen du comportement vibrationnel des alliages modèles GaAs(1-x)Px et Si(1-x)Gex : modèle de percolation et calculs ab initio

Le schéma générique de percolation 1-liaison→2-TO mis au point sur site pour la compréhension de base des spectres de vibration (Raman et infrarouge - IR) des alliages semiconducteurs aléatoires usuels, i.e., s’inscrivant dans la structure zincblende, qui a récemment supplanté le modèle standard 1-liaison→1-TO dit MREI [modified-random-element-isodisplacement, (Chang, et al., 1971)] mis au point dans les années soixante, est ici confronté au modèle à clusters (Verleur, et al., 1966), consacré par l’usage pour la discus-sion des spectres de vibration de ces alliages zincblende particuliers, présumés non aléatoires, qui montrent évidemment plus d’un mode phonon par liaison dans leur spectres de vibration. En fait, nous montrons que les spectres de réflectivité IR pionniers de l’alliage GaAs1-xPx représenta-tif de cette dernière classe de comportement, i.e. ceux-là mêmes qui ont motivé le développement du modèle à clusters dans les années soixante, trouvent une explication naturelle dans le cadre du modèle de percolation sur la base d’une substitution As ↔ P parfaitement aléatoire, sans aucun paramètre ajustable. L’alliage GaAs1-xPx et ses semblables se trouvent ainsi réhabilités en tant que systèmes aléatoires vis-à-vis de leurs propriétés vibrationnelles. Du même coup, la classification admise des spectres de vibration des alliages semiconducteurs à structure zincblende, basée sur les modèles MREI-Clusters, en quatre sous-types distincts, se trouve totalement unifiée dans le cadre de notre modèle de percolation. Dans un second temps nous explorons dans quelle mesure une extension du schéma de percolation de la structure zincblende vers la structure diamant, peut aider à comprendre la nature mystérieuse du comportement Raman de l’alliage aléatoire représentatif Si1-xGex. Il s’avère qu’une simulation satisfaisante des spectres Raman de Si1-xGex d’ores et déjà existants dans la littérature peut être accomplie, sans autre para-mètre ajustable que l’efficacité Raman de la liaison mixte Si-Ge, dans le cadre d’une version générique 1-liaison→N-mode du schéma de percolation, où N indique une sensibilité à l’environnement local des liaisons Ge-Ge (N=1, insensibilité), Si-Si (N=2, sensibilité à l’environnement premiers-voisins) et Si-Ge (N=3, sen-sibilité à l’environnement seconds-voisins). Des différences notables entre les schémas de percolation de GaAs1-xPx et de Si1-xGex sont attribuées à la différence de nature de la relaxation du réseau dans les cristaux à stru