Metallische Verunreinigungen in der Elektrolyse: Katalytische Wirkung von Pb‐Spuren in der reduktiven Aminierung und Acetonreduktion

Die elektrochemische Hydrierung (e‐Hydrierung) von ungesättigten Verbindungen wie Iminen oder Carbonylen stellt eine umweltfreundliche Reduktionsmethode dar. Die Methode ermöglicht die direkte Verwendung von Elektronen als Reduktionsmittel und Wasser als Protonenquelle, ohne dass hohe Temperaturen u...

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Veröffentlicht in:Angewandte Chemie 2024-12, Vol.136 (49), p.n/a
Hauptverfasser: Kümper, Justus, Mürtz, Sonja D., Guan, Yani, Kumari, Simran, Hausoul, Peter J. C., Kurig, Nils, Sautet, Philippe, Palkovits, Regina
Format: Artikel
Sprache:eng ; ger
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Online-Zugang:Volltext
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Beschreibung
Zusammenfassung:Die elektrochemische Hydrierung (e‐Hydrierung) von ungesättigten Verbindungen wie Iminen oder Carbonylen stellt eine umweltfreundliche Reduktionsmethode dar. Die Methode ermöglicht die direkte Verwendung von Elektronen als Reduktionsmittel und Wasser als Protonenquelle, ohne dass hohe Temperaturen und Drücke notwendig sind. In diesem Beitrag diskutieren wir die aktive Spezies in der elektrokatalytischen reduktiven Aminierung anhand der Umwandlung von Aceton und Methylamin als Modellreaktion. Überraschenderweise hat sich herausgestellt, dass Bleiverunreinigungen im ppm‐Bereich einen signifikanten Einfluss auf die e‐Hydrierung haben. Dementsprechend wurde der Einfluss des angelegten Potentials und Kathodenmaterials in Gegenwart von 1 ppm Pb untersucht. Schlussendlich übertrugen wir die Erkenntnisse auf die Reduktion von Aceton, wobei sich vergleichbare Beobachtungen wie bei der Iminreduktion ergaben. Die Ergebnisse legen nahe, dass frühere Studien zur elektrochemischen Reduktion in Gegenwart von Bleielektroden neu bewertet werden sollten. Die Untersuchung der reduktiven Aminierung von Aceton mit Methylamin als Stickstoffquelle unter Verwendung von Elektrochemie ergab die katalytische Aktivität von 1 ppm Pb. Darüber hinaus wurden die Auswirkungen des angelegten Potentials und der Kathodenmaterialien auf die Reaktion untersucht. Schließlich wurden die Ergebnisse auf die elektrochemische Hydrierung von Aceton übertragen.
ISSN:0044-8249
1521-3757
DOI:10.1002/ange.202411532