Zirkonkarbid ermöglicht verkokungsresistente Methan‐Trockenreformierung auf Nickel‐Zirkon‐Katalysatoren
Graphitische Ablagerungen lösen sich in Ni0‐Nanopartikeln auf, um rezyklierte CH4‐Adsorptionsstellen und oberflächennahe/gelöste C‐Atome bereitzustellen, die zur Ni0/ZrO2‐Grenzfläche wandern und eine lokale ZrxCy‐Bildung induzieren. Die daraus resultierenden sauerstoffarmen karbidischen Phasengrenzf...
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Veröffentlicht in: | Angewandte Chemie 2022-12, Vol.134 (50), p.n/a |
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Format: | Artikel |
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creator | Haug, Leander Thurner, Christoph Bekheet, Maged F. Bischoff, Benjamin Gurlo, Aleksander Kunz, Martin Sartory, Bernhard Penner, Simon Klötzer, Bernhard |
description | Graphitische Ablagerungen lösen sich in Ni0‐Nanopartikeln auf, um rezyklierte CH4‐Adsorptionsstellen und oberflächennahe/gelöste C‐Atome bereitzustellen, die zur Ni0/ZrO2‐Grenzfläche wandern und eine lokale ZrxCy‐Bildung induzieren. Die daraus resultierenden sauerstoffarmen karbidischen Phasengrenzflächen unterstützen die Kinetik der CO2‐Aktivierung zu CO(g). Dieser Grenzflächen‐Karbid‐Mechanismus ermöglicht einen verstärkten Übertritt von Kohlenstoff auf den ZrO2‐Träger und stellt einen alternativen Weg der Katalysatorregeneration im Vergleich zum umgekehrten Sauerstoffübertritt auf Ni/CeZrxOy‐Katalysatoren dar. Er ist daher eher auf Trägern mit begrenzter Sauerstoffspeicher‐ bzw. Austausch‐Kinetik, aber signifikanter karbothermischer Reduzierbarkeit, wahrscheinlich.
Durch Zr‐Carbid geförderte Methan‐Trockenreformierung auf NixZry: Graphitische Ablagerungen zersetzen sich auf Ni0‐Nanopartikeln, um wiederhergestellte CH4‐Adsorptionsstellen und oberflächennahe/gelöste C‐Atome bereitzustellen, die in Richtung der Ni0/ZrO2‐Grenzfläche wandern und die lokale ZrxCy‐Bildung induzieren. Die daraus resultierenden sauerstoffarmen karbidischen Phasengrenzflächen unterstützen die kinetisch verbesserte CO2‐Aktivierung zu CO(g). |
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Durch Zr‐Carbid geförderte Methan‐Trockenreformierung auf NixZry: Graphitische Ablagerungen zersetzen sich auf Ni0‐Nanopartikeln, um wiederhergestellte CH4‐Adsorptionsstellen und oberflächennahe/gelöste C‐Atome bereitzustellen, die in Richtung der Ni0/ZrO2‐Grenzfläche wandern und die lokale ZrxCy‐Bildung induzieren. Die daraus resultierenden sauerstoffarmen karbidischen Phasengrenzflächen unterstützen die kinetisch verbesserte CO2‐Aktivierung zu CO(g).</description><identifier>ISSN: 0044-8249</identifier><identifier>EISSN: 1521-3757</identifier><identifier>DOI: 10.1002/ange.202213249</identifier><language>eng</language><publisher>Weinheim: Wiley Subscription Services, Inc</publisher><subject>Carbon dioxide ; Catalysts ; Chemistry ; Hochdruck-Röntgenphotonen-Spektroskopie ; Kohlenstoff-Spillover ; Methan-Trockenreformierung ; Nickel ; NiZr Intermetallischer Katalysator ; Zirconium dioxide ; Zirkonkarbid</subject><ispartof>Angewandte Chemie, 2022-12, Vol.134 (50), p.n/a</ispartof><rights>2022 Die Autoren. Angewandte Chemie veröffentlicht von Wiley-VCH GmbH</rights><rights>2022. This article is published under http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/ (the “License”). Notwithstanding the ProQuest Terms and Conditions, you may use this content in accordance with the terms of the License.</rights><lds50>peer_reviewed</lds50><oa>free_for_read</oa><woscitedreferencessubscribed>false</woscitedreferencessubscribed><cites>FETCH-LOGICAL-c1449-fb05a827109600090b26451b41eed3e7c4e32b774c801d401820ea995df7933b3</cites><orcidid>0000-0002-3325-116X ; 0000-0001-9769-9900 ; 0000-0002-2561-5816 ; 0000-0002-6893-5967 ; 0000-0003-1778-0288 ; 0000-0001-7047-666X ; 0000-0002-1905-1719 ; 0000-0002-9182-8342 ; 0000000291828342 ; 000000023325116X ; 000000017047666X ; 0000000225615816 ; 0000000219051719 ; 0000000268935967 ; 0000000317780288 ; 0000000197699900</orcidid></display><links><openurl>$$Topenurl_article</openurl><openurlfulltext>$$Topenurlfull_article</openurlfulltext><thumbnail>$$Tsyndetics_thumb_exl</thumbnail><linktopdf>$$Uhttps://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002%2Fange.202213249$$EPDF$$P50$$Gwiley$$Hfree_for_read</linktopdf><linktohtml>$$Uhttps://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002%2Fange.202213249$$EHTML$$P50$$Gwiley$$Hfree_for_read</linktohtml><link.rule.ids>230,315,782,786,887,1419,27931,27932,45581,45582</link.rule.ids><backlink>$$Uhttps://www.osti.gov/biblio/1902504$$D View this record in Osti.gov$$Hfree_for_read</backlink></links><search><creatorcontrib>Haug, Leander</creatorcontrib><creatorcontrib>Thurner, Christoph</creatorcontrib><creatorcontrib>Bekheet, Maged F.</creatorcontrib><creatorcontrib>Bischoff, Benjamin</creatorcontrib><creatorcontrib>Gurlo, Aleksander</creatorcontrib><creatorcontrib>Kunz, Martin</creatorcontrib><creatorcontrib>Sartory, Bernhard</creatorcontrib><creatorcontrib>Penner, Simon</creatorcontrib><creatorcontrib>Klötzer, Bernhard</creatorcontrib><title>Zirkonkarbid ermöglicht verkokungsresistente Methan‐Trockenreformierung auf Nickel‐Zirkon‐Katalysatoren</title><title>Angewandte Chemie</title><description>Graphitische Ablagerungen lösen sich in Ni0‐Nanopartikeln auf, um rezyklierte CH4‐Adsorptionsstellen und oberflächennahe/gelöste C‐Atome bereitzustellen, die zur Ni0/ZrO2‐Grenzfläche wandern und eine lokale ZrxCy‐Bildung induzieren. Die daraus resultierenden sauerstoffarmen karbidischen Phasengrenzflächen unterstützen die Kinetik der CO2‐Aktivierung zu CO(g). Dieser Grenzflächen‐Karbid‐Mechanismus ermöglicht einen verstärkten Übertritt von Kohlenstoff auf den ZrO2‐Träger und stellt einen alternativen Weg der Katalysatorregeneration im Vergleich zum umgekehrten Sauerstoffübertritt auf Ni/CeZrxOy‐Katalysatoren dar. Er ist daher eher auf Trägern mit begrenzter Sauerstoffspeicher‐ bzw. Austausch‐Kinetik, aber signifikanter karbothermischer Reduzierbarkeit, wahrscheinlich.
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