Influence de la glace d’eau sur les propriétés spectroscopiques et énergétiques d’hydrocarbures aromatiques polycycliques

Les molécules hydrocarbures aromatiques polycycliques (PAH) sont supposées responsables de bandes d’émission infrarouge spécifiques dans le milieu interstellaire (MIS). Les zones froides et denses du MIS, telles que les nuages moléculaires, abritent des grains de poussière dont le manteau est majoritairement composé de glace d’eau. L’interaction du PAH avec la glace tend d’une part à modifier ses propriétés spectroscopiques et d’autre part, sous irradiation UV, à induire une réactivité spécifique. Notre travail théorique s’inscrit dans ce cadre et vise à étudier l’influence de la glace sur les propriétés énergétiques et spectroscopiques des PAH, en lien avec des expériences de laboratoire. Dans un premier temps, nous avons simulé des trajectoires d’adsorption de PAH à la surface de glaces amorphe et cristalline par dynamique moléculaire classique sur la base d’une approche champ de force. Une méthodologie rigoureuse a été développée pour paramétrer les charges des différents PAH. L’énergie d’adsorption d’un certain nombre de PAH a pu être ainsi déterminée et une corrélation a été établie entre site d’adsorption et présence de liaisons pendantes à la surface. Puis les configurations générées ont été utilisées pour des calculs SCC-DFTB : les spectres vibrationnels, harmoniques et anharmoniques pour les différents PAH et types de glace ont été déterminés. Les décalages ou émergences de bandes identifiées sur les spectres calculés ont été comparés aux données expérimentales. L’influence de l’organisation locale des molécules d’eau environnantes sur le potentiel d’ionisation vertical a été caractérisée, ce processus pouvant impacter les états précurseurs à la réactivité. Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH) molecules are thought to be responsible for specific infrared emission bands in the interstellar medium (ISM). The cold and dense areas of the ISM, such as molecular clouds, contain dust particles whose mantle is predominantly composed of water ice. The interaction of PAH with ice tends, on the one hand, to modify its spectroscopic properties and, on the other hand, under UV irradiation, to induce a specific reactivity. Our theoretical work falls within this framework and aims to study the influence of ice on the energetic and spectroscopic properties of PAH, in connection with laboratory experiments. First, we have simulated the adsorption of PAH at the surface of amorphous and crystalline ice by classical molecular dynamics based on a force-field approac